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环境中氡气的来源及其防护

提问网友 发布时间:2022-04-20 09:42
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热心网友 回答时间:2022-05-30 09:38

胡省英 刘庆成 朱立

(中国地质科学院生物环境地球化学研究中心,北京 100037)

摘要 本文从放射性元素氡的特性及其来源方面出发,阐明了氡对环境的影响和对人体的危害,指出要提高人们的生活质量、保障人们的健康水平,就必须从各方面切实做好氡的防护工作。

关键词 氡 来源 防护

自然界中氡广泛存在,是铀系、钍系、锕系三个天然放射性衰变系列的中间产物。铀系的衰变过程是238U→226Ra→222Rn→210b→206Pb,其中222Rn的半衰期为3.824天;钍系的衰变过程是232Th→228Ra→224Ra→220Rn→208Pb,其中220Rn的半衰期为55.6s;锕系的衰变过程是235U→223Ra→219Rn→207Pb,219Rn的半衰期为4s。由于235U在自然界中含量很少,同时219Rn及其子体的半衰期都很短,对人体危害不大。238U和232Th在地壳中广泛存在,但由于222Rn和220Rn半衰期的差异,而且222Rn在大气中的储量是220Rn的100倍,造成220Rn对人体的危害远不及220Rn。因此,研究中对这三个天然放射性衰变系列,主要考虑铀系衰变形成的222Rn及其短寿命子体的生物学效应,对钍系、锕系的衰变产物不予考虑。

1 氡的特性及来源

氡(222Rn)由226Ra衰变而来,226Ra的半衰期为1602年,故相对来说可以把226Ra的含量看成是稳定的。由222Rn衰变到206Pb,有如下过程:

地球化学环境:农业·健康

其中:a——年;d——日;m1n——分;μs——微秒。

210Pb的半衰期相对较长(22.3年),从生物学角度考虑,对人体产生照射的主要是衰变到210Pb以前的短寿命子体。

1.1 特性

氡是一种惰性放射性元素,本身不参加化学反应,但它衰变产生的射线及其子体对人体具有危害作用。

(1)氡及其子体具有很强的吸附性。氡经α衰变后产生的子体90%以上都要被吸附在空气中的气溶胶离子上,呈游离状态,它们能被许多物质(木炭、硅酸、粘土等)吸附,其中以活性炭吸附力最强,沉降速度缓慢,吸附粒子的平均存留时间为1.4小时。

(2)氡具有一定的溶解度,能够溶于水、脂肪和各种有机溶剂中。氡在脂肪中的溶解度为水中的125倍,因此,一旦空气中的氡被吸入肺部,能随着血液遍布人体的各个组织,如呼吸系统、神经系统、血液系统都可能检测到氡的子体。

(3)氡衰变时能放出α射线,对人体具有照射效应,同时氡及其子体难于被排出体外,其后果是有可能使人体组织形成肿瘤。

1.2 来源

岩石、土壤、地下水等各种介质中不同程度地含有238U和226Ra,区域性分异明显,由此衰变而产生的氡浓度不尽一致。这三种介质对空气氡含量的贡献较大,为氡的主要来源。从氡的分布范围来看,室外氡主要由岩石、土壤、地下(热)水、矿山、煤等介质提供,室内氡则主要由地基、土壤、建材、生活用水、燃气和燃煤等介质产生。

下面分别对室内外氡的来源作一讨论。

2 室外氡的来源及变化规律

2.1 来源

(1)岩石

铀元素在地壳、各类岩石中含量不同。

表1 铀元素在地壳、岩石中的分布(10-6

注:火成岩、地壳丰度均据维诺格拉多夫1962年资料,沉积岩据涂里干和魏德波1961年资料。

由表1可见,各类岩石铀含量差异较大。火成岩中的酸性岩、沉积岩中的页岩铀含量为最高,超基性岩中含量最低。变质岩中铀含量则取决于原岩中铀的含量。从元素地球化学角度来看,铀是亲石元素,与氡元素亲和力强,多组成氧化物,易在酸性岩中富集;另外,铀具有吸附性;常常被炭质、泥质、有机质所吸附,使得页岩,特别是炭质页岩中铀含量较高。

岩石中氡的浓度除受控于岩石本身铀(镭)的含量外,还取决于岩石结构、地质构造特点。断裂、裂隙、岩溶系统发育的地区为氡向上运移提供了良好的通道,致使氡浓度增高,也为大气氡提供了有利的物质来源,形成大气中局部高氡异常。

我国华南地区出露有大面积的花岗岩,根据形成花岗岩的主要物质来源,可将其划分为三个成因系列:陆壳改造型、同熔型、幔源型。同熔型花岗岩主要分布在浙闽粤沿海地区;改造型花岗岩分布在*内部地区,具体地说分布在浙闽粤沿海以西地区,形成时代在前中生代和中生代时期;幔源型花岗岩分布范围极其有限。改造型花岗岩中铀含量普遍较高,因为提供铀元素的地层主要是富铀的震旦—寒武纪黑色页岩建造,在花岗岩形成时继承了围岩中丰富的铀,含量甚至可达30×10-6以上;而同熔型花岗岩中铀含量则低得多(表2)。

表2 华南不同时代两类花岗岩的铀含量表

①属幔源型花岗岩。

由表2可知:改造型花岗岩总的来说铀含量较高,各时代岩石平均含量达13.8×10-6,变化幅度为5.0×10-6~24.1×10-6,从加里东期到燕山晚期,铀含量逐步增高;同熔型花岗岩的铀含量普遍较低,各时代岩体平均铀含量为6.6×10-6,变化幅度为2.5×10-6~13.9×10-6,从四堡期到燕山晚期,铀含量逐步升高,总体上含铀性较差。可见,不同时代、不同成因、不同地区的花岗岩中铀含量不同,改造型花岗岩分布范围广且铀含量高,在断裂、裂隙发育区,铀及其衰变产物极易从岩石中逸出,造成大气氡浓度增高,因此,要注意该类型的花岗岩区内大气氡的分布状况。

另外,在长江以南地区,下寒武统底部普遍为黑色页岩、板岩及硅质岩相,层位稳定,相当于贵州的渣拉沟群、浙江的荷塘组,岩层厚度不等(30~300m),炭质含量很高,并含有多金属稀有元素,尤以贵州东部及湖南西部含量更高。其形成时为还原及水流停滞的环境,属海相沉积。其形成时海底火山活动频繁,沉积盆地内溶解有大量的磷,并伴生有V、Co、Mo、Ni、Cu等元素,磷元素的离子半径较大,易被铀等大离子所置换,形成共生关系,同时炭质具有较大的吸附性,促使铀等稀有金属富集。当炭质含量超过炭质页岩标准时,形成石煤层。如黔东、湘西、赣北、皖南、浙西一线,湖南、湖北、广西、广东北部等地石煤层分布广泛。由于当地老百姓用炭质板岩、炭质页岩烧制砖块,可以节省燃料30%,使得铀释放出来从而造成空气中氡浓度过高,这是当地肺癌发病率较高的主要因素。另一个因素是在农业上应用磷矿资源,使得铀(镭)经农作物进入人体内,产生内辐射,引发肺癌。这些因素都应当引起有关部门的高度重视。

从元素迁移转化角度来看,空气中氡浓度取决于岩石、土壤中的氡浓度,而岩石、土壤氡浓度不仅取决于母质中铀含量,还与岩石的构造特点有关。当岩石中铀含量高、裂隙发育时,氡浓度高;当裂隙不发育时,即使岩石中铀含量高,由于缺乏铀运移的通道,则氡浓度不一定高。因此,工作中,应首先查明含铀岩石及铀元素的分布状况,其次了解岩石结构、裂隙发育情况,最后探讨有关氡浓度问题。

(2)土壤

空气中的氡绝大多数来自土壤中的镭。土壤是岩石的风化产物,由于岩石铀、镭含量不同,导致土壤中铀、镭含量也不相同,与岩石具有相似的分布规律。土壤中226Ra一般为10~100Bq·kg-1,222Rn的发射率为16mBq·m-2·s-1。假定氡气存在于地面上1~3km的范围内,那么地表空气中氡的浓度约为2.7Bq·m-3

(3)地下(热)水

地下水中氡的富集程度主要取决于水循环过程中岩石的镭含量和岩石的射气系数。岩石中裂隙发育,其射气系数可大大提高,会造成水氡富集。

我国酸性侵入岩及喷发岩的裂隙水中氡浓度大多数超过100Bq·L-1,平均210Bq·L-1,变化范围为10.3~1470Bq·L-1,占总数50%左右的裂隙水中氡大于135Bq·L-1

沉积岩中水氡浓度较低,一般小于200Bq·L-1,占总数50%~80%的岩石中水氡浓度小于45Bq·L-1。砂岩、砾岩等碎屑岩中水氡平均为40Bq·L-1,变化范围0.81~355Bq·L-1;碳酸盐岩含水层中含氡量平均小于45Bq·L-1,变化范围1.59~143.4Bq·L-1

变质岩地区地下水中氡含量起伏较大,随岩石放射性元素含量不同而不同,平均为90Bq·L-1,变化范围0.007~232.5Bq·L-1,小于45Bq·L-1的约占总数的40%o

由此可见,地下水氡的富集对岩性的选择顺序是:酸性岩(含喷出岩)类→变质岩类→碳酸盐岩、砂岩、砾岩。从区域分布来看,我国地下水氡含量异常区(>135Bq·L-1)主要分布在东南沿海(福建、广东、海南等省)、湖南北部、湖北南部、河南西部、辽东半岛、山东半岛等酸性岩浆岩(尤其是花岗岩)分布地区,说明岩石中高铀含量对地下水氡提供了丰富的物质来源。

地下水流出地面后,溶解在水中的氡会很快扩散到空气中,估计大约有30%~90%的水氡进入环境。

(4)矿山的开采

人们对开采铀矿山和非铀矿山所造成的氡问题,是20世纪才逐步认识到的。16世纪末,德国第一次报道铀矿工死于一种矿山病,死亡率非常高,19世纪后期才发现死因是肺部恶性肿瘤。20世纪30年代起,主管部门才开始重视铀矿工的职业病问题,同时也开展了井下氡气的监测工作。第二次世界大战之后直到50年代和70年代初,因大量开采铀,使肺癌发病率急剧上升。80年代以后,世界各地井下工作条件有了显著的改善。流行病学研究表明,矿工肺癌与Rn的累积暴露量WLM呈现明显的正相关关系。

我国铀矿山氡子体水平一般在0.22~1.4WL范围内,多数超过我国规定的标准。近年来,由于采取通风降氡技术和监测防护工作,铀矿井下的工作条件已得到改善,与国外相比,我国铀矿工的肺癌问题并不很突出。但要注意的是,我国非铀矿——云南个1日锡矿(有色金属矿)自20世纪60年代初以后肺癌人数增加,80年代后,年死亡人数达80~100例,成为肺癌的高发区,井下氡浓度平均为28.80kBq·m-3,估算矿工累积暴露量为161~840WLM,因此井下氡子体问题比氡更为突出。

铀矿井下氡的来源主要以暴露表面的铀矿体、铀矿石、地下水中氡的析出为主。非铀矿山一般没有铀矿体或只有少量、零星的铀矿体,大多数在围岩和矿体内含有极少量的铀(镭),但因暴露面积大而成为氡的主要来源。另外,采空区和废弃巷道都会成为氡逸出的主要通道。

(5)燃煤

煤是强还原环境的生成产物,含有大量的有机成分和高含量铀、镭。据测定,每燃烧1kg煤可产生36Bq的222Rn,因此燃煤是城市环境氡污染的重要来源。发电厂及北方地区冬季因取暖而燃烧大量的煤,它们向大气环境提供的氡污染总量不可轻视。例如,天津市因工业、家庭、机关等用煤,经计算每年大气环境中氡的总污染量可达560GBq;北京的燃料结构以煤为主,年用量达2800万t,仅冬季采暖用煤就达800万t,合并汽车尾气排放因素,造成大气污染(尤其在城区)甚为严重,一年当中有4个月空气质量在Ⅳ级以上,冬季大气能见度比其他季节更差,为呼吸道疾病的高发时期。燃煤不仅产生大量的二氧化硫和氡气,而且其飘尘成为大量病毒、细菌和微生物的载体,极易沉积在人体的肺部,危害人们的身体健康。

2.2 变化规律

(1)四季的浓度变化。我国各省市的调查结果基本一致:冬季出现最大值,夏季为最小值,春秋季接近年平均值。环境空气中氡浓度取决于地面氡的析出率及在大气中的迁移和扩散。冬季气温低和取暖用煤(尤其在北方城市),是造成大气中氡浓度偏高的重要原因。

(2)距地面高度的变化。大气中氡浓度在对流层中随高度增加而降低。假设距地表0.01m处氡浓度为100%,那么,1、10、100、1000m处各为95%、87%、69%、38%,7000m处则降至7%。在自然通风条件下,居室内氡浓度变化也具有相同的规律,即平房室内氡浓度高于高层建筑。

(3)大气压的影响。气压与土壤等介质中氡的释放呈负相关关系,气压降低,介质中氡的发射率增高,释放到空气中的氡浓度增大。一般地说,气压降低1%,氡的发射率可增加一倍。

综上所述,影响环境氡的因素很多,氡的区域性分异明显,不同的地区环境氡呈现出不同的特点,探讨氡问题时要结合当地实际情况。

3 室内氡

由于人们大部分时间都在室内工作、学习、生活,因此,了解居室氡浓度及其分布规律就显得极为重要。室内氡浓度与地质环境、建材、燃煤(气)和水等因素密切相关。

3.1 地质环境

根据我中心“八五”期间对青岛、北京等地的研究成果,发现影响室内氡的地质因素主要是基岩岩性及由其风化形成的土壤、构造断裂。

表3 青岛地区土壤放射性核素平均水平(Bq·kg-1

表4 我国部分地区室内氡浓度对比(Bq·m-3

青岛地区燕山期岩浆活动频繁,形成规模巨大的花岗岩侵入体,地表覆盖层较薄,许多房屋就建在基岩上。因此该地区的花岗岩中放射性核素水平高于山东省和世界均值(表3和表4)。

由表3可知,除137Cs外,青岛地区的其他几种放射性核素水平都不同程度地大于山东省和世界均值,而土壤核素水平是由其基岩所决定的,这就说明花岗岩中核素含量高。由于氡是直接从铀(镭)衰变而来的,放射性核素的高含量影响到氡浓度,因而呈现出高值特点。从表4可见,青岛地区虽然居室通风良好,但室内氡水平仍然高于我国许多城市和世界均值,岩石7辐射空气吸收剂量率均值为22.6×10-8Gy·h-1,高于全国(8.15×10-8Gy·h-1)和山东省(6.5×10-8Gy·h-1)的平均水平。

房屋如果建在高氡浓度地区,其室内氡浓度不可避免地呈现出高值特点。大多数情况下,建筑物下的土壤地基是室内氡的主要来源。土壤中的氡气能够经土壤孔隙、地基裂隙、墙壁、管道缝隙等各种通道进入室内,造成空气氡浓度升高。地基如果是未加处理的土壤地面,氡则极易在室内聚集,水泥地板下氡气扩散进入室内的浓度要比无地板时减弱5~20倍。

3.2 建材

建材中放射性核素含量随建材种类及地区不同而有较大的变化。一般说来,木制品、熟石膏、金属、水泥中含量较低,而花岗岩、浮石、粘土砖以及工业副产物如人造石膏、火力发电厂飞灰制的混凝土、工业废渣中含量较高。据湖南郴州测定,使用镭含量高达341Bq·kg-1的石煤渣砖建成的住宅,室内氡浓度达473~1310Bq·m-3,已大大超过国标规定;香港1993年报道,由于使用含镭较高的当地花岗岩,使住宅内氡浓度达280Bq·m-3。实际上,当建材中的镭含量超过500Bq·kg-1时,建材氡就成为室内氡的主要来源。

我中心于1994~1995年对安徽省黄山地区使用碳化砖等建材建造的房屋测定了氡浓度,统计结果见表5。

表5 黄山地区房屋中氡浓度均值(Bq·m-3

注:样品测定均由卫生部工卫所尚兵测定。

黄山地区的碳化砖取材于当地的下寒武统炭质页岩、板岩,由于该类岩石中铀含量较高,导致烧制出砖块后建造房屋的室内氡浓度超出背景值,其范围是78~331.4Bq·m-3。在同一地区,使用不同的建材建造的房屋,室内氡浓度存在一定的差异,如蓝田碳化砖房屋的室内氡浓度为青砖房屋的1.8倍,黟县则为空心砖房屋的1.3倍。值得注意的是,平房或土木结构的房屋,其室内氡浓度也很高,这是因为当地土壤中氡浓度高,氡未经阻挡就进入室内,使得空气氡浓度甚至高于用碳化砖建成的房屋。由此可见,建材类型对室内氡浓度的影响很大。

1986年美国环境保护署(EPA)把室内氡行动水平定为148Bq·m-3(4pCi·L-1),而黄山地区碳化砖、土房等建筑的室内氡浓度普遍高于或接近氡行动水平,对此卫生部门应采取必要的干预措施。

3.3 生活用水

氡在水中具有一定的溶解度。由于氡的半衰期为3.824天,自来水在由水厂经营道进入居室之前,氡仍有大部分未衰变完毕,因此,水中氡的释放也是向室内提供氡的一个因素。如果生活用水来自地下,那么水中氡浓度高于地表水的可能性更大。当水中氡浓度大于10kBq·m-3时,水使室内氡浓度增加的作用不可忽视。

3.4 燃煤及燃气

煤、燃气(天然气、液化石油气、煤制气)中含有较高浓度的铀、镭元素。我国广大农村及城镇仍然以煤作为主要燃料,目前已有许多城市改用燃气作为能源。经测定,天然气中氡含量在生产井口约为0~50kBq·m-3,经混合运输后,在管道中为0.04~2kBq·m-3,如果管道中氡含量为1kBq·m-3,假设每天用气2m3,则可向室内排放2000Bq氡气。液化石油气、煤制气中铀、镭元素变化情况与天然气基本一致。

综上所述,造成居室内氡污染的介质主要是土壤和建材。如果住房通风良好,室内空气可与室外交换,氡浓度可降至大气氡水平;相反,居室使用空调设备、保温隔热材料,或循环空气方式,使居室处于相对封闭的环境,室内氡不能及时排出室外,通风率的降低会使氡暴露量增加2~8倍,导致肺癌发病率大大增高。

4 氡及其子体的危害与防护

4.1 氡及其子体的危害

研究成果表明,吸入氡比食人氡所占的比例更大,氡子体比氡气本身对人体危害更大。氡子体以气溶胶的形式由呼吸道进入肺部后,大部分沉积在肺部,少部分可向上通过气管排出体外,溶解度高的物质被组织液溶解透过肺泡膜进入血液,难溶的微粒也可不经任何中间媒介直接进入淋巴结和血液。根据ICRP(国际放射防护委员会)“肺模型”实验证明,10μm粒子80%被阻留在鼻咽部,3~5μm粒子几乎全部阻留在上呼吸道,1~1.5μm的微粒90%阻留在肺支气管中,直径小的微粒则可吸入呼吸道深部。氡及其子体进入人体后,放出a射线,使人体接受一定量的内照射剂量。由于人们在室内停留时间长,同时室内氡浓度高于室外,因此室内空气中氡及其子体对人体产生的天然辐射剂量远远大于室外。

美国环境保护署(EPA)估计,每年因居室氡暴露而死亡的人数有7000~30000例,仅次于酒后驾车而高于溺水、火灾、飞机坠毁所致的死亡数。如果合并吸烟,则目前吸烟者的氡危险是不吸烟者的15~20倍。国际癌症研究署(IARC)承认氡及其短寿命子体是人类致癌因子,无阈值。

4.2 氡子体照射的限值和氡行动水平

为了减少氡及其子体对人体的危害,我国和国际上制定了相应的标准。

对于矿井,英国NPRB(国家辐射防护局)建议*洞穴和废弃矿井中氡的照射,提出年限值为106Bq·m-3·h(222Rn,取平衡因子为0.4),相当于1WLM。1981年ICRP-32报告中定为每年4.8WLM,我国GB4792.84和GB8703.88都采用该值;1993年ICRP-65报告中采用流行病学资料,确定矿工工作5年,每年平均为4WLM(与1971年数值一致),即每年工作2000小时,平衡因子取0.4,相当于3000Bq·L-1,如果工作一年,可将限值放宽到10WLM。

对于居室氡,英国于1987年首先提出了行动水平概念,即当居室氡浓度超过行动水平时,户主应立刻采取行动降低氡浓度。为此,世界上许多国家制定了相应的标准(表6)。

表6 国际上住房内氡控制水平(Bq·m-3

另外,我国于1996年对地下建筑、地热水制定了卫生防护标准:已建地下建筑的行动水平为400Bq·m-3,待建地下建筑的上限值为200Bq·m-3;民用地热水的水中氡的控制水平为50kBq·m-3,工业用水为100kBq·m-3,医疗用水为300kBq.m-3

4.3 氡的防护

要减少氡及其子体被吸入人体内部,就要降低空气中氡的浓度,而问题的关键是要尽可能使提供氡源的物质中所释放出的氡浓度下降到最低限度,要根据实际情况采取不同的防氡降氡手段。

在铀矿和非铀矿区以及地下场所,改善通风系统,安装降氡除尘设备,配合氡的监测与防护工作,就可以有效地使氡及其子体水平降下来。如法国加强对氡的治理后,使井下氡子体平均浓度从1971~1973年的0.18WL下降到1975年的0.11WL,受高达0.3WL照射的工作人员的比例从22%下降到5%。

在应用地热水、温泉水的医疗、工业单位,工作人员应参照职业人员防护限值加强自我保护意识,必要时佩戴高效防护口罩。在工作场所可以采用多种办法来降氡,如采取局部通风;将管道水密闭循环使用;应用加热排氡和水氡分离法人为地将氡从水中驱出;用活性炭、超纤维滤膜过滤吸附装置将氡及其子体吸附等等,都能达到降氡除氡的目的。

室内氡污染问题则是全体公众都应该关心的事情。在待建房屋区,应首先调查该地区是否为高氡分布区,要选择低氡区作为房屋的建设基地,如果不能避开高氡区,则要尽可能地使用含铀、镭量低的砖块和建筑材料,房屋地面要采用密封性能良好的材料。如水泥地面就比木制地板防氡效果好,对于墙壁、地面、管道等处可能存在的缝隙要用材料封闭,阻断氡进入居室的通道;在已建房屋内,应多采用开窗换气、机械通风(如换气扇、电扇)、空气净化器、空气清新器等方法,即使在安装有空调的房间里也应定期开窗换气,使用燃气或煤时,要同时使用换气扇或抽油烟机,把氡气和油烟排出室外。总而言之,要经常性地进行室内外空气的交换,以达到降低室内氡污染水平的目的。

美国、英国、加拿大等国家于20世纪90年代相继开展了大规模的室内氡调查工作,对推动室内氡的防护工作起到了积极作用;我国室内氡的工作刚刚起步,1995年6月由卫生部、地质矿产部联合成立了“氡监测和防治领导小组”,该组将负责协调全国氡气转移调查、室内氡监测、氡危害评估、氡防治研究和咨询,并为区域性和国际性合作收集有关信息,因此,它将大大推动我国的室内氡的防治、提高生活质量、保护公众健康的工作。

本稿在成文过程中得到了曾太文高级工程师、黄怀曾研究员等同志的大力支持和帮助,在此深表谢意!

参考文献

徐克勤,涂光炽.花岗岩地质和成矿关系.南京:江苏科学技术出版社,1986

项礼文.中国地层(4)——中国的寒武系.北京:地质出版社,1981

王作元.氡及其子体的特性和剂量估算考虑.中华放射医学与防护,1984,4(3)

孟文斌.氡及其子体水平调查研究评述.国外医学(放射医学与核医学分册),1988,12(4)

孙世荃.室内氡与居民肺癌增加流行病学研究的一些资料.辐射防护通讯,1993,(3)

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